Goldlöwenäffchen sind endemisch in den Atlantikküstenwäldern Brasiliens, gefunden innerhalb von Rio de Janeiro und einem kleinen Gebiet von Espírito Santo. Ihr Lebensraum besteht aus dichten Tieflandregenwäldern, sowohl primär als auch sekundär, in der Serra do Mar Bergkette. Diese Wälder haben hohe Bäume, dichtes Unterholz und hohe Pflanzenvielfalt. Goldlöwenäffchen bevorzugen Gebiete mit reichlich fruchttragenden Bäumen und kommen vom Meeresspiegel bis zu 1.000 Metern vor.
Die Atlantikküstenwälder sind ein Biodiversitäts-Hotspot, sind jedoch durch Entwaldung und Fragmentierung bedroht. Schutzbemühungen und Initiativen zur Wiederherstellung des Lebensraums schützen die verbleibenden Populationen dieser vom Aussterben bedrohten Art.